Năm 1924, với bí danh Lê Như Vọng, ông tham gia đoàn học sinh sang Thái Lan với Lê Hồng Phong (vốn là anh em con chú bác ruột với ông). Tới Thái Lan, năm sau ông cùng một người nữa được chọn sang Quảng Châu hoạt động. Nguyễn Ái Quốc, lúc đó mang tên Lý Thụy, đã đặt cho ông tên Lê Quốc Vọng, sau là Lê Thiết Hùng

Ông vào học ở trường quân sự Hoàng Phố, sau đó theo yêu cầu của tổ chức, năm 1928 gia nhập quân đội Quốc dân đảng Trung Quốc, làm đến quân hàm Đại hiệu tương đương đại tá. Trong thời gian này, ông đã thu thập tin tức tình báo (cùng với ông Hồ Học Lãm) chuyển cho Đảng Cộng sản Trung Quốc, vận chuyển những va li tài liệu mật, vũ khí trang bị, thậm chí còn tiến hành cả kế hoạch đánh tráo và giải thoát cho tù chính trị thành công.

Ông gia nhập Đảng Cộng sản Việt Nam năm 1930, Đảng Cộng sản Trung Quốc năm 1931.

Ông đã hai lần sang Nhật gặp Kỳ ngoại hầu Cường Để lãnh tụ Việt Nam Quang phục hội vào tháng 11 năm 1931 và từ tháng 11 năm 1932 đến tháng 2 năm 1933.

Năm 1940, ông được lệnh về Việt Nam, nhưng đến Tĩnh Tây, Quảng Tây (Trung Quốc) lại được phân công ở lại đây làm đại diện cho Việt Nam Giải phóng Đồng minh hội(sau đổi thành Việt Nam độc lập Đồng minh).